Erstmals urkundlich erwähnt wurde die Stadt im Jahre 1209 unter dem Namen „Ulricus,villicius de Waltherißhusin“.
In einer Urkunde von 1293 wird erwähnt, dass die Stadt zur Grafschaft Mühlburg gehört und unter der Lehnshoheit des Erzbistums Mainz stand. Sie war damals bereits im Besitz der Stadtrechte.
Waltershausen und die Burg Tenneberg wurden 1392 zum Leibgedinge für die zukünftige Schwiegertochter des Thüringer Landgrafen bestimmt. Danach gehört Waltershausen zum wettinisch-ernestinischen Amt Tenneberg, welches ab 1640 zum Herzogtum Sachsen-Gotha gehörte.

Waltershausen hat eine Tradition als Puppenstadt. Im 19. Jahrhundert entstand eine Vielzahl von Spielzeug- und Puppenfabriken. 1816 gründete Johann Daniel Kestner die erste Puppen- und Spielwarenfabrik. Im Jahre 1929 wurde die Thüringerwaldbahn nach Waltershausen verlängert und verbindet die Stadt seitdem mit Tabarz und Gotha.
Die industrielle Fertigung von Puppen endete 1990. Die Waltershäuser Puppenmanufaktur stellte gelegentlich noch Puppen her, dabei handelte es sich um Sammlerpuppen, die sehr hohen ästhetischen Ansprüchen Rechnung tragen.

Im Museum der Stadt existiert die Puppenstadt noch als Erinnerung weiter. Im Jahre 2003 hat sich im Gebäudekomplex der unter Denkmalschutz stehenden Puppenfabrik die Kommune Waltershausen angesiedelt.